3月29日，达尔文返回智利途经乌斯帕利亚诺山脉，乌斯帕利亚诺山脉和主脉平行，位于海拔1700米的狭长的平原上。这个山脉的地质结构和太平洋海岸的第三纪地层相似，这使达尔文设想，这里应有石化了的树木的遗迹。而达尔文确实在将近2000米的高处，在光秃秃的山坡上，看到了几根彼此相距不太远的雪白的柱子，柱子的周长有半米或米不等。这是属于南美杉科石化了的树木，它们的外形给达尔文留下了强烈的印象。达尔文在日记中说：“要了解这种情景指明什么样的神奇事件，就必须具备地质学方面的一些知识；不过我也得承认，它使我感到非常惊奇，以致我简直不相信这种目睹的事实。在我的下面就是这样的一个地方：昔日，当大西洋靠近安第斯山脉的山脚下面的时候，就在这个地点曾经有着许多美丽的树木，它们把自己的树枝伸向大西洋海岸的上空。我看到，这些树木从一块火山质土壤的地面上生长出来，而这块干燥的土地本是先上升到海面以上，后来又连同着它上面的树木一齐沉没到海洋的深处。
在这样深的海底，这一块过去是干燥的土地，就被沉积层所覆盖，而这些沉积层又被海底的熔岩巨流所覆盖。顺便说说，一条熔岩巨流竟达到1000英尺的厚度，这些熔岩和水流冲积层曾5次更迭地堆垒起来。这个容纳如此庞然大物的大洋，一定是非常深的。然后，地下的推动力又起了作用，于是在我面前就出现了这个大泽的底部，它构成了一条有7000多英尺高的大山脉。可是那些对抗的力量并没有稍稍停止发生作用，它们在改变着、风化着地球表面：极厚的地层被很多宽阔的河谷切割开来，那些曾经高高摆动着自己嫩绿枝条的树木，已变成二氧化硅，而那些曾经在它的上面长过树木的火山质土壤，也变成了岩石。现在，这里所有的一切都变得十分贫瘠、荒凉，甚至连地衣在这些石化了的古代树木的遗迹上面也无从滋长。这样巨大而使人难以置信的变化，如与科迪勒拉山脉的形成过程相比，都还是发生在不久前的时期里，而科迪勒拉山脉本身与欧洲和美洲的许多古生层相比，则又完全可以说是形成得还要晚。”
达尔文经过横跨在峡谷之上的天然石拱门普恩特德因卡斯，继续到中央主脉去旅行。这里有一条通到孔勃烈山上面去的，即通到山口最顶端的迂回曲折的上坡路，非常陡峭和险峻，山顶上刮着非常寒冷的风。由于天空几乎是万里无云，达尔文侥幸地从那里看到了风景优美的山峦起伏的高山和科迪勒拉山山峰，山下长满了常青树和像枝形烛台形状一样巨大的仙人掌。
4月10日，达尔文终于到达了圣地亚哥，在24天之内两次越过科迪勒拉山脉。几天后，他又返回至瓦尔帕莱索。达尔文在给姐姐苏珊的信中是这样描述他的这次考察在地质方面所取得的成果的：
“……我可以清楚地证明，那两个山脉中的一个山脉，在年代上比另一个要早得多。较为古老的那个山脉是真正的安第斯山脉，我能够叙述构成这一山脉的岩石的种类和先后秩序。这些山脉的主要特点在于它们生有2000英尺厚的石膏层——我认为这里石膏的数量是举世无双的。但更为重要的是，我已找到了一些贝壳化石(在海拔1万多英尺的地方)。
我认为研究一下这些贝壳便可以确定这些山同欧洲地层相比较的年龄。至于安第斯山脉与另一山脉，则有着可靠的推测(对我本人来说这是深信不疑的)：这些山脉——有几个峰高至1300——1400英尺——是很现代的，它和巴塔哥尼亚的平原是同年龄的(或者和怀特岛的最上几层几乎是同年龄的)。如果把这一结论看做是被证实了的话，那么在地球形成的理论中它是一件具有很重要意义的事实，因为，如果在地壳中曾在这么晚的时代发生过如此惊人的变化，那么就没有任何理由认为以前曾经有过剧烈变动的时候。这些近代地层是非常引人注意的，因为里面贯穿着金、银、铜等金属矿脉；迄今为止，这些都被认为是属于较古老的地质层系的。”
他在给汉斯罗的信中，还特别详细地叙述了自己关于地质论断的结论。当汉斯罗收到自己以前曾经有些幼稚的学生和朋友的来信时，果然感到惊奇，这个学生竟成长为一个学者，能把对南美洲西岸和东岸的地质情况和科迪勒拉山脉的地质情况进行考察的大量材料融会贯通，并做出了严谨的(尽管还是初步的)结论。1835年11月16日，汉斯罗在剑桥哲学系会上，宣读了达尔文这些来信的摘要。摘要在这里很受欢迎，汉斯罗就以小册子的形式部分地印刷了这些书信摘要，分发给学会会员们，应当认为，这些摘要是为达尔文从前的老师塞治威克做报道用的，他比汉斯罗晚两天在伦敦地质学会上宣读了这个报道。所有这一切，达尔文只是在旅行快要结束时才知道。
因此，我们面前出现的已是一位能在考察中得出自己结论的严肃的地质学家和学者。达尔文正像他本人从秘鲁写给福克斯的信中所写的那样，已变成赖尔观点的虔诚信徒，“在南美洲的地质调查中，他试图在某种程度上运用这些观点，甚至超过了赖尔本人”。
但是达尔文对此并没有满足。两星期后，即4月7日，他决定再到智利北部地区去旅行，预定的旅行路线是沿海城市科舍博、瓦斯科和科皮亚波，而科皮亚波这一站，“贝格尔”号必须到达，好把达尔文接走。达尔文他们全都骑着马，只有行李用骡子驮着。考察路线是穿过钟山山麓的基尔奥塔河谷。这一地区盛产黄金，当地居民都以淘金为生。然后考察者们转向海岸。智利中部地区所特有的树木和灌木很快就消失了，被与丝兰属相似的高大植物所代替。这一地区变得愈来愈贫瘠。达尔文觉察到木本科植物和其他植物种子对海岸各地区的降雨量有着多种适应性。
5月4日，达尔文他们转向内地，到伊利亚佩尔含矿的肥沃的河谷方向去，又往前走到矿场很多的洛斯奥尔诺斯区，这里的山上钻满了窟窿，就像巨大的蚂蚁窝一样。
达尔文检查了一下，矿工们所背的沉重的矿物，平均都超过了90千克。他们一天要从72米深的矿井里背12次矿石，即一天要背出1080千克的矿石。在这几次的间隔时间里，他们还要搜集和敲碎矿石。达尔文在他的日记中指出：“虽然我也知道，他们的劳动是自愿的，但是在看到他们从矿井里面爬到井口的那种情形时，就不能不感到十分愤慨：他们的身体向前弯曲，用自己的双臂倚靠在梯级上，他们的双腿弯曲着，他们的全身肌肉绷得紧紧的，脸上的汗珠像雨点一般地直淌到胸口，鼻孔张得很大，嘴角向后咧着，呼吸非常急促。他们每喘一口气，总要发出唉——唉——的叫喊声，这个叫喊声是来自胸部深处，它像警笛一样刺耳。他们摇摇晃晃地走到矿堆旁边，把自己的大背筐里面的矿石倒出来，喘息两三秒钟，揩拭一下额角上的汗珠，好像已经完全恢复了力气，于是又急忙爬下矿井去。”
5月14日，达尔文来到了科金博这座拥有6000——8000名居民的寂静城市。晚上，这里发生了一次强烈的地震，人们慌乱起来。达尔文听到一种在地震发生以前的隆隆声，但是由于发生了骚动，未能觉察到地震的晃动。
无论是在途中还是在科金博，达尔文大都是从事地质调查，特别感兴趣的是阶梯形的砾石阶地，这些阶地在这里，也像在智利的其他地方，和在圣克鲁斯河河谷一样，都证明了阶地是由于海水的冲刷而形成的，并证明了陆地逐渐上升的过程。5月21日，他参观了阿劳科矿区，然后又动身到肥沃的、遍布葡萄园和果树园的科金博河谷，并在那里呆了几天。6月2日，他开始重新沿着海岸往北到瓦斯科去旅行。
这里的土地都是荒漠，几乎一点绿荫也没有。只有陆生螺轮蜗牛在最干燥的地方集结成一大堆一大堆，以便在春天当有一种它们赖以为生的小植物长出叶子来时，它们好复活过来。6月4日，达尔文继续沿着有大群羊驼正在吃草的荒凉的平原赶路。平原上的不毛之地愈来愈多。他费了好大的劲用高价才买到了一捆污秽的干草，给马匹做晚上的饲料。人们说，这里已有一年多没下雨了。
6月12日，达尔文终于到达了科皮亚波河谷，可以松口气了。“贝格尔”号还没有到，看来还得一个星期左右才能到达。达尔文利用这段时间，雇了1名向导和8匹骡子，带上足够的饲料，沿途观看特殊形式的“无人谷”大概那里有好几个世纪没下过雨了，而且正如达尔文所认为的那样，河谷也是由海水冲刷而成的。但是后来达尔文在这个无水的沙漠里碰见了用黏土建造得非常坚固的七八间古印第安人住过的房屋废墟。后来在秘鲁，有一位特别了解该地区的土木工程师吉尔向达尔文解释了这种现象。他说，有时可以碰见古秘鲁人在山里开凿的灌溉系统和人工水道。后来，由于这里经常发生地震，破坏建筑物或使河流发生新堵塞，时常使得河水改道，这些灌溉渠就全被遗弃和部分遭到毁坏。
“贝格尔”号向秘鲁驶去，7月12日停泊在秘鲁的海湾伊基克港，伊基克位于海拔500米左右高的海岸大石壁脚下的一块大沙土平原上。在这要好几年才下一次雨的地方，不仅食物要从外面运来，而且淡水也要用船从远处运来，即从北面40海里外的居民点上购买，所以水的价钱特别昂贵。
达尔文费了很大的劲才雇到了一名向导和几头骡子，以便到伊基克唯一的资源——硝石矿场走一趟。达尔文在这里看到的这一真正的荒漠并没有给他留下很深刻的印象，因为这里的景象很像在智利北部的情景。该地的特征是地面上覆盖着一层很厚的普通食盐和成层的盐土层，而这种食盐层和盐土层大概是在这一地方逐渐上升到海面上的时候沉积下来的。这种地面的整个外形，非常像已经下过雪但尚未融化而弄得很脏的地方。达尔文参观了位于海拔1000米高处的硝石场后，返回伊基克，当时“贝格尔”号已准备起锚，继续驶往利马，虽然“贝格尔”号已处于热带地区，但由于海洋掀起波浪，冬季阴沉的乌云遮蔽了天空，所以气温还不算很高。7月19日，“贝格尔”号停泊在秘鲁的首都利马的沿海港卡亚俄。就是在这里，也使人感到冬季即将来临。天空经常布满乌云，卡亚俄经常笼罩着浓雾，人们的衣裳经常是湿漉漉的。沿岸许多死水塘使得疟疾的传播很广，在达尔文所处的那个时代，人们认为这种疟疾的发生，是由一种来自沼泽中的有害气体——“瘴气”导致的。
使达尔文感到特别遗憾的是，秘鲁这时正处于无政府状态之中。4名将军正在相互争夺最高权力，所以就不能到稍远一点的地方去考察。达尔文只到利马去了一次，他在那里呆了几天。他甚至还打过猎，虽然猎获的野物很少，但在这次考察中他却仔细观看了古秘鲁人村庄的废墟、灌溉渠和古墓，这些都使他联想到，在欧洲人来到之前，这里居住的古代民族已经具有很高的文化水平了。
